1. 서 론
터널은 인류사회에서 도로, 저장소, 처분장 등의 다양한 쓰임을 갖는다. 그 중 처분터널(disposal tunnel)은 원자력발전 과정에서 발생한 사용후핵연료를 생태계로부터 격리하는 것을 목적으로 지하 500~1,000 m 깊이의 암반층에 주로 건설하며, 이러한 사용후핵연료 처분방식을 심층처분 방식이라 정의한다(Pusch, 2008; Cho et al., 2010). 심층처분 방식은 현재까지 사용후핵연료의 현실적인 처분방법으로 널리 채택되고 있으며, 심층처분장은 방사성핵종의 유출 저지 및 안정성 보장을 위해 여러 개의 방벽을 중복해서 설치하는 다중방벽(multi-barrier) 개념을 기반으로 설계된다. 구체적으로 안정적인 천연암반으로 구성된 천연방벽시스템(natural barrier system, NBS)과 처분공(borehole) 내 사용후핵연료를 포함하는 공학적방벽시스템(Engineered barrier system, EBS)으로 구성된다. 공학적 방벽은 사용후핵연료 포함한 내식성 처분용기(canister), 처분공 벽과 처분용기 사이의 공간(gap)을 채우는 완충재(buffer), 나머지 처분터널의 영역을 채우는 뒷채움재(backfill)로 구성된 인공 방벽으로써, 방사성핵종이 외부로 유출되는 것을 막고 폐기물과 지하수의 접촉을 제한하는 역할을 한다(Fig. 1). 처분공 내에 처분용기가 정치된 후에, 처분공 및 처분터널은 완충재와 뒷채움재로 각각 충전되고, 마지막으로 처분 터널 입구는 콘크리트 플러깅(plugging)을 통해 밀폐된다(Lee et al., 2014).
국내 사용후핵연료 처분시스템 연구 분야에서는 스웨덴 SKB (Swedish nuclear fuel and waste management company)의 KBS-3 개념을 토대로한 KRS+ 개념(Korean Reference disposal System concept)이 제안되었다. KRS+ 개념에서 완충재는 처분용기에 밀폐된 사용후핵연료가 방출하는 붕괴열에 지속적으로 노출되며, 이 때 붕괴열은 처분공 밀폐 후 20~30년 이내로 최대온도에 이를 것으로 예측되고 있다(Kim et al., 2021). 동시에 처분터널과 처분공 굴착과정에서 발생한 근계암반 손상대로부터 지하수가 유입되어 완충재의 포화도가 점진적으로 증가하기 때문에, 결과적으로 완충재 내에서 열의 전달과 이동은 완충재의 열전도도와 수리전도도 특성에 영향을 받을 것으로 예상된다(Johnson et al., 2002). 즉, 처분환경 조건에서 완충재는 붕괴열에 의한 건조가열과 수증기 이동 및 지하수 유입에 의한 수열반응을 동시에 거치게 되고, 이와 같은 완충재의 열-수리-역학-화학적 상호작용(Thermal-Hydraulic-Mechanical-Chemical interaction, THMC interaction)은 처분환경에서 완충재의 성능과 장기 건전성에 핵심적으로 작용하게 된다. 따라서 공학적방벽의 성능과 장기 건전성 예측을 위해 처분환경 조건에서 완충재의 열-수리-역학-화학적 복합거동 현상에 대한 명확한 이해가 선행되어야하며, 이에 앞서 벤토나이트 완충재의 온도, 포화도, 수리전도도, 팽윤압 변화를 포함한 가열-수화 특성 및 지화학 조건에 의한 영향을 규명할 필요가 있다.
해외에서는 완충재의 가열-수화 거동과 열-수리-역학 상호거동 특성을 분석하기 위한 실험실 규모 실험들이 수행된 바가 있다. 스위스의 Mont Terri URL (Underground Research Laboratory)에서는 완충재의 가열-수화 환경을 고려한 1:2 스케일의 가열수화실험(Heater Experiment-E, HE-E)를 수행하여 완충재가 포화되는 과정에서의 열-수리-역학적 상호거동을 평가하였다(Gaus et al., 2014). 스페인의 CIEMAT (Centre for Energy, Environmental and Technological Research)에서는 실험실 규모에서 HE-E와 같은 조건의 공학적방벽재 가열-수화 실험을 수행하였다(Teodori and Gaus, 2011). 이와 같이, FEBEX (Full-scale Engineered Barriers Experiment) 및 NF-PRO (Near Field Process) 프로젝트 등에서 처분환경에 의해 완충재 내에서 가열과 수화가 동시에 발생하는 상황을 구현한 실험 장치를 구축하여 완충재의 열-수리-역학적 상호거동을 평가하였다(Villar et al., 2005; 2008). 한국원자력연구원에서는 벤토나이트 완충재의 열-수리-역학적 상호거동에 추가로 지화학 인자에 의한 영향(화학적)을 고려한 완충재의 열-수리-역학-화학적 복합거동 특성 평가를 계획하였으며, CIEMAT의 실험을 토대로 실험장치를 개선하여 실험실 규모의 Lab.THMC 실험시스템을 구축하였다. 본 실험시스템은 화학적 특성을 달리한 지하수 주입 조건에서 벤토나이트 완충재의 가열-수화 특성 및 응력 변화를 관찰함으로써 열-수리-화학적 변화에 따른 역학적 성능 변화 특성을 규명하는 것을 목표로 한다. 구체적으로 주입수의 염도와 pH를 포함한 화학적 조건(C)에 따라 벤토나이트 완충재의 온도(T), 포화도(H), 그리고 팽윤압(M)의 변화를 측정하여 장기적으로 열-수리-역학-화학적 복합거동 특성을 규명하고자 한다.
이 기술논문에서는 벤토나이트 완충재의 열-수리-역학-화학적 복합거동 특성 규명을 위한 Lab.THMC 실험시스템의 설계 및 구성에 대해 간략하게 소개하고, 장치의 검토 및 주요 변수 설정을 위해 수행된 예비실험 결과와 차후 연구 계획에 대해 정리하였다. 본 기술논문에서 소개하는 Lab.THMC 연구를 통해 얻게 될 실험 결과는 처분터널 및 처분공에서 완충재를 비롯한 공학적방벽재의 열-수리-역학-화학적 상호거동을 예측하는 모델링 및 장기안정성 평가에 활용될 것으로 예상된다.
2. Lab.THMC 실험시스템 설계 및 구성
Lab.THMC 실험 셀은 국내 심층처분시스템(KRS+) 설계 개념상의 처분터널 및 완충재의 기하학적 형상을 바탕으로 설계되었다(Fig. 2). KRS+ 설계 개념상의 처분터널에서 처분용기와 모암사이의 거리는 360 mm으로 이 공간에 완충재가 위치하게 되며, 완충재와 모암사이의 50 mm의 공간을 고려하면 허용된 완충재 블록의 폭은 310 mm이다. 따라서 원통형의 실험 셀의 높이를 완충재의 실제 폭과 동일한 310 mm으로 설계하였으며, 직경은 70 mm로 설계하였다. 실험 셀은 3단(하부, 중앙부, 상부)으로 분할되어 있으며, 부분 간 접합부는 O-ring 및 Stud 볼트에 의해 체결되어 기밀성을 유지한다. 열-수리-역학-화학적 복합거동 프로세스 모사를 위해 실험 셀 내 완충재에 가열과 수화를 동시에 가하며, 이 때 실험 셀 내 완충재에 가해지는 고온의 붕괴열을 모사하기 위해 완충재 하부에 최대 가열 온도가 170°C인 카트리지 히터를, 지하수 유입을 모사하기 위해 완충재 상부에 주입수 유입부와 물탱크를 배치하였다. 가열 과정에서 셀 내부의 열이 외부로 빠져나가는 것을 방지하기 위해 셀 내부는 테프론의 일종인 PVDF 재질로 제작하였다. PVDF의 열전도도는 0.19 Wm ‧ K, 선팽창계수는 1.2 µm/m-°C, 열변형온도는 145°C, 녹는점은 175°C이며, 150°C 환경에서 20,000시간(약 2.3년) 사용이 가능하기 때문에 장기 고온환경 실험에 적합하다고 판단하여 셀 내부 재료로 선정하였다. 한편, 셀 외부는 포화 벤토나이트의 높은 팽윤압을 견디기 위해 STS316 재질로 제작되었다. 셀 내외부의 온도는 셀 하부, 중앙부, 상부 3단 영역 내에 설치된 열전대(thermocouple)와 상대습도계(relative humidity sensor)로 측정되며, 내부의 포화도는 측정된 상대습도로 환산된다. 상대습도계는 최하단의 열원에서부터 각각 80 mm 간격으로 배치되었다. 즉 상단의 상대습도계는 주입수로부터 70 mm 하단에 위치한다. 실험 셀과 데이터 취득장치를 포함한 Lab.THMC 실험시스템의 전체적인 개요도은 Fig. 3과 같다. 주입수 유입부에는 포화와 팽윤에 따른 팽윤압을 측정하기 위해 링형 로드셀(Ring-shape load cell)이 설치되었다. 주입수량은 싱글포인트형 로드셀로 물탱크의 무게 변화를 측정하여 계산된다. 주입수는 비활성 기체를 활용해 필요에 따라 간극수압을 가할 수 있게 제작되었다. 셀 내부에서 측정된 온도, 상대습도, 팽윤압, 주입수량, 히터 전력 및 가열온도는 데이터 로거, 멀티플렉스, 소프트웨어로 구성된 데이터 로깅 시스템(DAQ system)에 의해 매 1분마다 누적 수집되며, 필요시 PC를 연결하여 히터 온도 제어 및 데이터 모니터링이 가능하게 구성하였다. 한편, 상대습도계에서 측정된 온도와 상대습도는 실시간 모니터링 장치를 통해 값의 변화를 즉각적으로 분석할 수 있다(Fig. 4). 개발된 Lab.THMC 실험시스템에 활용된 측정 장치는 Table 1에 정리하였다.
Table 1.
Specifications for measuring devices in Lab.THMC system
| Device | Product name (manufacturer) | Specification |
| Humidity-Temperature sensor | Indigo201/HMP4 (Vaisala) |
RHa) range: 0~100% (accuracy: ±1~2%) Temp. range: -70~180°C (accuracy: 0.1%) |
| Thermocouple | 5-SC-TT-36 (OMEGA) |
T type / Φ 1 Max. temp: 260°C |
| Swelling pressure load cell | LC8313-200-5K (OMEGA) |
Allowable load: 2,269 kg Accuracy: ±0.5% Thermal effect: ±0.009% FSO/°C |
| Water tank mass load cell | OBUH (Bongsin) |
Allowable load: 7 kg Precision: 0.001 kg Thermal effect: <0.012% LOAD/10°C |
3. 예비실험
3.1 재료 및 실험 방법
대표적인 처분연구 선도국인 스웨덴, 핀란드와 스위스에서는 Na-벤토나이트(e.g., MX-80)를 주된 완충재 재료로 사용한다(Plotze and Weber, 2007). 한편, 한국원자력연구원에서는 한국형 처분시설에 사용할 후보 완충재 물질로 Ca-벤토나이트(Bentonil-WRK)를 선정하여 완충재의 성능을 검토 중에 있다. 본 실험에서는 200 mesh 사이즈로 납품된 Bentonil-WRK (자연 상태 함수비: 13.5%)를 사용한다(Fig. 5(a)). X선 형광분석(X-ray fluorescence spectrometry)을 통해 얻은 화학적 원소 조성과 X선 회절분석(X-ray diffraction)을 통해 얻은 광물 조성 결과는 Table 2와 Table 3과 같다(Lee and Kim, 2022).
Table 2.
X-ray fluorescence spectrometry (XRF) result of Bentonil-WRK
| Chemical composition (%) | ||||||||||
| SiO2 | Al2O3 | Fe2O3 | CaO | MgO | K2O | Na2O | TiO2 | MnO | P2O5 | Ig. loss |
| 64.59 | 16.53 | 3.58 | 2.91 | 2.84 | 0.83 | 1.03 | 0.48 | 0.09 | 0.09 | 6.42 |
Table 3.
X-ray diffraction (XRD) result of Bentonil-WRK
| Montmorillonite | Albite | Quartz | Cristobalite |
| 69.8 | 15.0 | 1.9 | 13.3 |
3단의 셀 조립 후 Bentonil-WRK를 이용해 셀 내부에서 직접 다짐으로 시료를 성형하였다. 총 1,870 g의 시료를 100 g씩 19개 층으로 나누어, 각 층 별 3 kg의 다짐봉을 100 mm 높이에서 50회 낙하하여 다짐을 수행하였고, 이 때 시료의 함수비는 13.5%, 건조단위중량은 1.33 g/cm3을 갖는다(Fig. 5(b)).
시료 조성 후 시료 상부에 캡을 설치하고, 전체 셀 상부 플런지(flange)와 하부 플런지를 Stud 볼트로 체결한다. 약 3일 간의 로드셀 안정화 기간 후, 셀 하부의 히터 카트리지 가열(50°C)과 셀 상부 수화를 동시에 시작하였다. 처분장 폐쇄 후 완충재의 예상 도달 온도가 100~140°C의 범위 내에 존재한다는 선행연구 결과를 토대로(Villar et al., 2012; Ballarini et al., 2017), 히터 카트리지 가열 온도는 50°C를 시작으로 70°C, 100°C, 150°C까지 단계적으로 상승시키는 것으로 설정하였다. 각 단계 별로 온도 상승 및 안정화 된 후 다음 단계로 온도를 상승시켰다.
3.2 예비실험 결과
본 실험에서 목표 가열 온도는 150°C이며 실시간 모니터링을 통해 온도의 안정화가 확인되면 50°C부터 단계적으로 상승시켰다. Fig. 6은 가열-수화 환경에서 시간에 따른 벤토나이트 시편의 온도변화이다. 가열 초기의 히터 온도 및 벤토나이트 시편 온도 변화 관계를 쉽게 나타내기 위해 가열 후 30,000분까지를 초기구간으로 구분하여 Fig. 6(a)에 도시하였다. 50°C 가열 시 모든 열전대 센서(Thermocouple, TC)에서 즉각적인 온도상승이 관측되며, 가열 800분부터 모든 관측 점에서 온도 감소가 관찰되어 6,000분 부로 가열 온도를 70°C로 상승시켰다. 이후 100°C를 거쳐 최초 가열 15,000분 후 목표 가열 온도인 150°C를 가하였다. 가열에 따라 열원에서 가까운 TC3은 뚜렷한 온도변화가 관찰되나, 시료의 중심과 상부에 위치한 TC1과 TC2는 온도 변화가 크지 않아 가열 온도의 단계적 상승에 따른 시편의 온도 변화를 구체적으로 구분하기 어렵다. 이후 열원 인근에서의 측정 온도는 주야간 외기 온도 변화에 따라 35~40°C 범위에서 변화하였다(Fig. 6(b)). TC1과 TC2는 각각 20~28°C, 24~32°C의 범위에서 계속 변화하며 약 30,000분부터 70,000분 사이를 제외하면 최상부의 TC1에서 가장 낮은 온도가 측정된다.
Fig. 7은 가열-수화 과정에 따라 상대습도계(Relative Hygrometer, H)로 계측된 상대습도의 변화 및 로드셀(Load cell, LC)로 측정된 탈이온수 주입에 따른 물탱크의 무게 변화 결과를 30,000분까지 초기 구간(Fig. 7(a))과 전 구간(Fig. 7(b))으로 구분하여 도시하였다. 실험 시작 후 히터를 50°C로 가열 시 모든 상대습도계에서 상대습도 상승이 관찰되었으며, 이 때 열원에서 멀수록 측정되는 상대습도 값은 낮았다. 그 후 가열 온도가 상승함에 따라 상대습도가 증가하는 것을 확인할 수 있다(Fig. 7(a)). 각 측정 지점에서 시료의 온도가 안정화된 이후에도 상대습도는 포화상태(100%)까지 증가하며, 특히 열원에서 가까운 H3에서 상대습도의 변화가 두드러졌다. H3의 상대습도 증가가 두드러진 이유는 열원 인근 불포화 상태 벤토나이트 내 수분이 증발(기화)하여 수증기 상태로 센서 위치까지 이동함(water vapor interaction)에서 기인한 것으로 추정된다. 한편, 100°C 가열 시 H3의 상대습도는 100%를 초과하게 되어 측정값 오류 메시지와 함께 측정이 중단되었는데, 이러한 결과는 상대습도계를 이용해 계측하는 가열실험에서 공통적으로 발생하는 현상 중 하나이다(Villar et al., 2008; 2012).
이후 지속적으로 시편의 온도가 상승하면서 건조가열(dry heating)됨에 따라, 약 40,000분부터 상대습도가 감소한다(Fig. 7(b)). 이와 같은 벤토나이트 내 수분의 수증기화를 통한 이동 및 건조가열은 벤토나이트의 열전도에 의해 시편의 온도가 증가함에 따라 시편 중앙부 H2, 이후 시편 상부의 H1에서 순차적으로 관찰된다. 본 실험조건에서 열원으로부터 80 mm, 160 mm 240 mm에 위치한 벤토나이트 시료의 상대습도가 100%에 도달하는 시간은 각각 9,340분, 24,760분 69,620분으로 확인되었다. 한편, 실제 처분조건에서는 본 실험에서 사용된 벤토나이트 시료보다 높은 건조 밀도를 가진 압축 블록 형태의 벤토나이트 완충재가 설치될 것이기 때문에 포화 상태에 이르는데 더 많은 시간이 소요 될 것으로 예상된다. 시편 중심부(TC2와 H2 부근)는 포화 이후 79,000분부터 건조가 시작되었으며, 시편 상부(TC1과 H1)에서는 예비실험이 종료될 때까지 포화상태가 유지되었다. 탈이온수의 주입은 최초 250 mm의 수두 조건 하에서 시작하였으며 이 때의 주입수 유량은 약 2.1 × 10-6 mL/min으로 계측되었다. 그러나 약 30,000분 이후 주입수량 변화가 적거나 오히려 유입부에서 물탱크로 물이 역이동하는 현상이 발생하는데, 이는 주입수에 의해 벤토나이트가 팽윤하며 수리전도도가 감소했기 때문으로 판단된다. 따라서 이를 해결하기 위해 가열 약 140,000분 이후 물탱크에 0.1 MPa의 헬륨으로 간극수압을 가하였고, 0.1 MPa의 압력을 물탱크에 가한 직후 주입수의 유량은 약 1.2 × 10-3 mL/min으로 계측되었다. 또한 주입수에 압력을 가한 이후 모든 상대습도계에서 계측된 상대습도 값이 소폭 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 이는 가압에 의해 간극수압이 작용함에 따라 주입수의 침투로 인해 시편의 포화도가 증가한 것으로 설명할 수 있으며, 주입수 유입부에 가까울수록 포화도가 빠르게 증가한다.
셀 상부에 설치된 링형 로드셀을 이용하여 벤토나이트의 포화에 따른 팽윤압을 측정하였다. 그러나 가열 시점에서 일시적으로 팽윤압이 증가하는 경향이 나타났지만 시간이 경과하면서 측정된 응력이 계속해서 감소하는 것을 볼 수 있다(Fig. 8). 이는 본 예비실험의 시편 건조 밀도가 매우 낮았기 때문에, 상부가 초기에 팽윤(투수성 저하)한 상태에서 계속해서 주입수가 유입되며 시료가 연직 하부방향으로 압밀되었을 가능성을 시사한다. 한편 물탱크에 가압한 후 상부 로드셀에서 약 0.1 MPa의 응력이 계측되지만 이는 주입수 가압에 의한 간극수압이 로드셀에 전달되어 계측된 것으로 판단된다.
3.3 장치 보완 및 본실험 수행 계획
수행된 예비실험에서는 셀 내부에서 직접 다짐 방식으로 시료를 성형하여, 벤토나이트 시료의 건조 밀도가 낮았다. 낮은 건조 밀도의 시료를 사용할 경우 높은 수리전도도로 인하여 상대습도와 온도의 변화가 비교적 빠르게 관찰되기 때문에 실험 시스템 및 장치의 구동을 점검하는데 적합할 수 있다. 그러나 주입수 유입 및 상부 포화 후 주입수에 의한 압력하중의 누적으로 낮은 건조 밀도의 시료가 연직방향으로 압밀되어 역학 특성(팽윤압)에 대한 평가가 불가하였다. 또한 실제 완충재의 거동성을 평가하기 위해서는 현장에서 사용될 완충재와 동일한 사양이 시편 사용이 요구되기 때문에, 차후 본 실험에서는 CIP (Cold Isostatic Pressing)방식으로 압축 벤토나이트 시료(단위중량 1.7 g/cm3, 함수비 6% 내외)를 제작해 사용하고자 한다. 단, 310 mm 길이의 원기둥형 시편 확보가 어려울 경우, 분할된 셀 크기게 맞추어 3단의 시편을 확보해 본 실험을 수행할 수 있다. 한편, 한국원자력연구원에서는 본실험을 위해 동일한 Lab.THMC 실험 장치 2대를 추가 제작하였다. 추가 실험장치를 이용하여 염수, 염기성 수용액 등 다양한 지화학적 특성을 고려한 주입수 조건에서 실험이 수행될 것이다. 다만 상대습도계는 염수와 염기성 수용액에 매우 취약하기 때문에, 지화학적 특성을 고려하여 조성된 주입수에 직접 닿을 경우 센서의 작동이 멈추거나, 센서의 장기 내구성을 보장할 수 없다는 추가적인 문제가 발생할 수 있다. 따라서 실험 기간 동안 상대습도를 안정적으로 측정할 수 있는 다양한 기법들의 적용을 계획하고 있다. 전기비저항 측정은 한 쌍 이상의 전극을 이용하며, 전기전도도에 따른 전위차를 측정하여 전기비저항 분포를 파악하는 방법으로 지중 탐사에 널리 쓰이고 있다. 전기비저항 측정을 통해 상대습도를 계측하기 위해서는 동일한 형상의 매질에서 상대습도-전기비저항 간 상관관계를 파악하는 것이 선행적으로 요구되지만, 비접촉 방식을 통한 장치 구성의 단순화 및 견고화가 가능하기에 장기 실험에 적합할 것으로 사료된다. 따라서 추후 상대습도-전기비저항 상관관계 실험을 선행한 후, 이를 Lab.THMC 장치에 활용해 본실험을 수행하고자 한다. 마지막으로 수열반응에서 결과적으로 발생하는 팽윤압의 변화를 정량적으로 평가하여 이를 예측할 수 있는 전산해석 모델을 개발하는데 활용할 예정이며, 실험 종료 후 장비 해체를 통해 벤토나이트 화학적 성분변화 분석, 공극구조 및 공극수의 이온성분 분석을 수행할 계획이다.
4. 결 론
본 기술논문에서는 가열-수화 환경에서 벤토나이트 완충재 거동 평가와 더불어 주입수의 염도와 pH를 포함한 화학적 조건(C)에 따라 벤토나이트 완충재의 온도(T), 포화도(H), 그리고 팽윤압(M)의 변화를 측정하여 장기적으로 열-수리-역학-화학적 복합거동 특성을 규명하기 위해 Lab.THMC 실험시스템을 제작하였고, 장치의 검토 및 주요 변수 설정을 위해 예비실험을 수행하였다. 본 기술논문의 연구를 통해 얻어진 결론은 다음과 같다.
1. KRS+ 개념을 토대로 완충재의 가열-수화 특성 거동을 분석할 수 있는 Lab.THMC 실험시스템을 제작하였다. 낮은 건조밀도의 다짐시료 조건에서 가열-수화 현상 모사 및 실험시스템 및 장치가 적절히 구동됨을 확인하였다.
2. 가열시 벤토나이트 내 수분이 증발(수증기화)되어 상부로 이동하면서, 완충재 내 상대습도 상승이 관찰되었고, 특히 열원에서 가까울수록 두드러진 상대습도 증가가 관찰되었다. 시편의 온도가 계속 상승한 후에는 건조가열(dry heating)됨에 따라 상대습도가 다시 감소하는 결과가 관찰되었다.
3. 낮은 건조밀도의 시료로 실험 수행시, 주입수 유입 및 상부 포화 후 주입수에 의한 압력하중의 누적으로 시료가 연직방향으로 압밀되어 역학 특성(팽윤압)에 대한 평가가 불가함을 확인하였다. 추후 높은 건조밀도의 CIP 방식 압축 벤토나이트 시료로 실험을 수행할 예정이다.
4. 최종적으로 처분환경에서 완충재의 열-수리-역학-화학적 복합거동을 규명하여, 공학적방벽재의 장기 성능 평가를 예측할 수 있는 전산해석 모델링 및 장기안정성 평가에 활용코자 한다.
